此时，乌珠穆沁部翁衮都喇尔子多尔济车臣济农与其叔之子塞棱额尔德尼台吉也因与林丹汗不和，率部投奔了漠北外喀尔喀。苏尼特部素塞巴图噜济农、浩齐特部策凌伊尔登、阿巴噶部都思噶尔札萨克图济农各率所部，也投奔了漠北。

面临来自蒙古内部的危机，林丹汗顾不得与后金的交恶，制定了攘外必先安内的方针。他常说：“南朝止一大明皇帝，北边止我一人，何得处处称王？我当先处里，后处外。”也就是说，他的当务之急是解决蒙古诸部各自为政的问题，完成统一大业。

当时，内喀尔喀五部虽与**哈赤结盟，却阳奉阴违，仍与明朝通款，同时**哈赤要求内喀尔喀断绝与察哈尔的关系，亦遭到反对，所以**哈赤于1623年四月对内喀尔喀发动惩罚性攻击，杀死了对后金的强硬派——扎鲁特部台吉昂安。内喀尔喀五部盟主卓里克图派人找林丹汗，希望一起报仇，但林丹汗并未响应。这反映了林丹汗不再正面对抗后金、转而致力于“安内”的策略。

林丹汗要统一蒙古，不能不威胁到蒙古诸部封建主的利益，其中奥巴台吉领导的科尔沁部与林丹汗的察哈尔部关系最为紧张，同时与后金的来往日益密切，到1624年时干脆抛弃林丹汗，与**哈赤结盟。

科尔沁与后金的结盟与之前内喀尔喀不同，内喀尔喀是后金胁迫下的“要盟”，而且由于内喀尔喀的反抗而没什么效力；而科尔沁则是主动结盟，并明确针对林丹汗，因此科尔沁在林丹汗的统一大业中首当其冲。

林丹汗先在1624年十月派绰尔济喇嘛和奥巴谈判，结果不欢而散。十一月，林丹汗率军征讨科尔沁，奥巴不敌察哈尔军，急忙派人向盟友后金告急。**哈赤亲率贝勒大臣驰援，抵镇北堡后命莽古尔泰率兵5000赴农安塔，实际上只是虚张声势，并没有死保科尔沁的意思。但林丹汗得到后金出援的消息后，不愿与后金正面交锋，于是匆忙撤退，科尔沁之围遂解。

1626年春，后金在宁远之战失败后怨恨内喀尔喀阴助明朝，乃第二次讨伐内喀尔喀，内喀尔喀被打得落花流水，其领袖卓里克图败走西拉木伦河时遇到林丹汗，林丹汗严厉责备卓里克图对自己不忠以及内喀尔喀在明朝和后金之间朝秦暮楚之事，并趁机合并了他的余部，至此内喀尔喀五部之一的炒花部（乌齐叶特）不复存在。

1626年八月，**哈赤死，皇太极继承后金汗位，当年十月，皇太极以内喀尔喀五部中的扎鲁特部屡次劫杀后金派往科尔沁的使臣为由第三次讨伐内喀尔喀，林丹汗再度趁火打劫，攻击内喀尔喀残部，“服从者养之，拒敌者被杀”，内喀尔喀五部在后金和林丹汗的夹击下土崩瓦解，只剩下了巴林部和扎鲁特部。

在科尔沁部已投入后金阵营、内喀尔喀五部覆灭的情况下，皇太极开始向林丹汗的察哈尔部渗透。察哈尔部的八个鄂托克中，奈曼和敖汉夹在林丹汗和皇太极势力之间，他们为缓解两者间的对立关系，甘愿充当调停者角色，于是在1627年初派绰尔济喇嘛去沈阳与皇太极议和。

皇太极不仅暗示两鄂托克归顺后金，还要求直接与林丹汗通使。林丹汗知道了自己的两个鄂托克通款后金的事实后，不但没有理解他们的良苦用心，反而讨伐奈曼、敖汉，奈曼、敖汉不堪林丹汗的压力，于1627年六月背叛林丹汗，归附后金，并与皇太极订立盟誓。

随后，林丹汗离开辽河套，踏上西迁之路。关于他西迁的原因，有以下几个：首先是因为他在左翼已众叛亲离，再加上后金兵锋正盛，被迫选择西迁；其次是利用右翼力量薄弱之机，兼并诸部，恢复蒙古大汗的共主地位；第三是当时察哈尔部与明朝贸易的据点广宁已经失陷，林丹汗想通过兼并右翼诸部以将明朝给右翼的丰厚“市赏”据为己有。1627年十月，林丹汗以察哈尔部八鄂托克之一的多罗特留守故地，率数万众西迁。

右翼诸部果然不是林丹汗的对手，林丹汗以秋风扫落叶之势击溃了驻牧于宣府外元上都故地的哈喇慎部和定居于归化城的土默特部，很快在右翼立足。经过数次战役，林丹汗在1628年底平定右翼地区，驱逐了顺义王卜失兔（土默特俺答汗之孙），并废除了济农额璘臣（济农是达延汗所设置的代表大汗管理右翼的世袭官职，驻鄂尔多斯，到林丹汗时已实际独立），结果右翼诸部相继归附后金。

另一方面，留守于辽河套的察哈尔部也开始瓦解，不仅奈曼、敖汉两鄂托克投靠后金，阿喇克卓特也步其后尘而降金，浩齐特、乌珠穆沁、苏尼特三鄂托克则北上投奔漠北外喀尔喀硕垒台吉（后来的车臣汗）处。

1628年二月，皇太极一征察哈尔，到九月时吞并了察哈尔及哈喇慎之故地。林丹汗仅据有宣府边外以西的河套和土默川一带。

此时，林丹汗与明朝的关系也在恶化中，他西迁的一个重要目的就是获得右翼所拥有的“市赏”，但明崇祯帝即位，“尽革其赏”，林丹汗派去索赏的大臣贵英恰也被明军所杀。

因而林丹汗于1628年六月大举入侵大同，杀死明朝军民数万人，差点攻占大同城。明朝本欲以右翼诸部抵御林丹汗，但到1628年底时右翼地区被林丹汗平定，明朝不得不于次年恢复“市赏”。尽管如此，林丹汗仍于1631年和1632年侵犯明边。

1631年十一月，林丹汗东征西拉木伦河，侵袭已降金的阿鲁科尔沁达赉楚琥尔牧地，带走了塞棱阿巴海的部众。皇太极亲率2000名精锐骑兵赶来，林丹汗早已撤走。此外，他还杀了漠北外喀尔喀诸部派到右翼的使者，引起漠北诸部的恐慌。

林丹汗西迁以来，虽然取得一些军事胜利，但却得罪了大多数蒙古封建主，使他陷入孤家寡人的境地，离统一蒙古的梦想也越来越遥远。当时漠西和漠北原本就不臣服林丹汗，漠南诸部则在林丹汗的打击下纷纷东投后金。林丹汗虽获得富庶的右翼故地，但因为战争，“畜牧匮乏”，各部流离失所。加上“塞外霜早,颗粒无收兼厉疫盛行”，蒙古诸部几入绝境。而各部的抵抗也大大削弱了察哈尔部本身的力量：“插（察哈尔部）之疲甚、饿甚、穷甚”，其兵员严重减耗，“插有马约备仅收四万，插众不满五万”。

皇太极看准这个机会，决定发动对林丹汗的决战，彻底征服漠南蒙古。1631年四月，皇太极就已经准备讨伐林丹汗，在科尔沁部的劝说下推迟。1632年三月，皇太极第二次远征察哈尔林丹汗，传令归顺后金的蒙古各部速率部来会。

四月，科尔沁、扎鲁特、巴林、奈曼、敖汉、喀喇沁（哈喇慎）、土默特、阿鲁科尔沁、翁牛特、阿苏特等部的台吉会于西拉木伦河岸，总兵力约10万。

此时，镶黄旗两个蒙古人偷马逃出，将大军压境的消息报告给林丹汗。当时林丹汗驻帐于宣府边外，听说后非常震惊，于是率众西奔。皇太极分兵三路穷追林丹汗41天，五月下旬进驻归化城，得知林丹汗已渡黄河而去。遂停止追击，经宣府、张家口返回。途中收拢了林丹汗所遗部众数万人。

林丹汗亡命青海，逃难过程中部众大量流失，1633年四月，两翼大总官塔什海、虎鲁克寨桑投降后金。六月，巴达西寨桑等5个头目率千余户投降。同时又缺少粮食，甚至到了“杀人易食”的地步。1633年，林丹汗五次攻掠明边，1634年，更是连续在三、四、五月出兵，闰八月甚至和洪承畴交手，都是为了获得粮食。他在青海时，与漠北外喀尔喀的绰克图台吉（却图汗）、西藏的藏巴汗、康区的白利土司结盟，因为他们都不信仰黄教，所以被称为“反黄教联盟”。林丹汗试图利用这个联盟东山再起。可是天不假年，就在1634年夏秋之际，林丹汗因天花死于青海大草滩，结束了叱咤风云的一生。

林丹汗病故后，林丹汗的遗孀们及他的儿子额哲率领余部自青海大草滩返回河套地区，漠北外喀尔喀的车臣汗硕垒致函额哲，希望他移帐漠北。这时，皇太极于1635年二月命多尔衮、岳托、萨哈廉、豪格领兵1万，第三次远征察哈尔。三月，多尔衮在西喇珠尔格地方遇到林丹汗的大福晋囊囊（娜木钟），得知额哲所在地。四月二十日，后金兵渡过黄河，四月二十八日，后金兵趁着大雾包围了额哲营帐，并派苏泰之弟南楚劝降。于是苏泰、额哲母子奉传国玉玺出降，蒙古帝国正式宣告灭亡，漠南蒙古也全部收归后金版图。皇太极得此传国玺，又被以额哲为首的漠南蒙古四十九个封建主尊奉为“博格达彻辰汗”，乃于翌年建立大清帝国。

后来，清朝统治者将察哈尔部安置于义州，分设左右翼察哈尔八旗，封额哲为亲王，并将皇女马喀塔格格嫁给他。康熙年间，林丹汗的孙子布尔尼举兵反清，旋即失败，后嗣断绝。